「To LOVEる」のスピンオフを謳いつつも実質的な続編シリーズ。バトル要素とハーレム要素がより際立ったほか、お色気シーンが前シリーズよりも過激になっている。
ララとの同棲生活がスタートしてからというもの、結城家にはララの妹のナナやモモも居候するようになっていた。そしてララと同じくリトに思いを寄せるモモは、リトを好きな女の子が全員幸せになれるように、リトを取り巻くハーレムを作ろうと思いつく。
モモとナナが結城家で同居を始めてからというもの、超奥手タイプのリトの日常は大混乱となっていた。ある朝、目を覚ますとモモがベッドに潜り込んでいるなど、リトの気が休まることはなかった。
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リトを襲った謎の敵の目的は、ヤミを本来の殺し屋に戻すことだったことが判明した。ヤミのことを信頼しつつも、どこか不安をぬぐえないリトとモモ。そんな時、美柑に料理を習おうと、ヤミが結城家にやってくる。
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リトに興味を抱く芽亜はトランス能力で彼の精神にダイブし、そこで「ハーレム計画」を知った。果たして自分とモモのどちらがヤミを引き入れることができるのか、このゲームに芽亜は目を輝かせるのであった。
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宇宙の殺し屋「暴虐」のアゼンダが彩南町に姿を現す。かつて、アゼンダはヤミに倒されて名声を失っている。その復讐の機会を求めていたのだ。その一方で、ヤミは特段変わることのない毎日に満足していた。
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芽亜はアゼンダを攻撃しなかったヤミを問い詰める。ところが、ヤミは妹に「人のぬくもり」を知ってほしいと説く。姉の言葉の意味を理解できずに芽亜は混乱。またナナは、彼女を元気づけようとペットを紹介する。
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ララの発明によって、女の子・リコになったリトは、着替え中にモモと芽亜に乱入されて、裸をもてあそばれて大変なことになってしまった。その最中に、芽亜はモモにハーレム計画に協力すると伝える。
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結城家はララの発明品でいつもどおり、大騒ぎとなっていた。今回発明したのは、ナナのおっぱいを大きくするという画期的アイテムだった。しかし、案の定欠陥品であったため、逆にモモが貧乳になってしまう。
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このところ、頻繁にリトの布団に潜り込むなど、やたらと積極的な様子のモモ。兄の様子を監視しながらも「ふたりが恋人同士になってしまったらどうしよう」と、美柑のドキドキは全く収まらなかった。
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セリーヌが学校に持ち込んだララの発明品によって、リトとヤミの手がくっついてしまった。その発明品の効果が切れるまで、ふたりは手をつないで過ごす羽目に。否応なしにヤミは結城家に泊まることになる。
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リトとヤミは、ララの発明品が原因で手をつないだまま眠る。ヤミはリトに、自分の生みの親である天才科学者・ティアーユの思い出を語った。後日、リトのクラスに副担任として新しい先生がやってきた。
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