原作はシリーズ累計400万部超のベストセラー・ライトノベル。ロスヴァイセの加入でグレモリー眷属はより賑やかに。エロと熱血のカオスだが、最後はやっぱり恰好いい。
夏休みに、冥界に向かうオカルト研究部。到着早々、アザゼルから過酷な修行を命じられる。ところが小猫だけは自分の力に自信が持てないでいた。そんなある日、悪魔、天使、堕天使の三大勢力と北欧の神族アースガルズによるテロ対策の会合が開かれる。
一誠は朱乃、小猫、ゼノヴィアとも同居することが決定。夏休みを迎えると、グレモリー眷属は冥界へ行くことになった。一誠たちは列車で冥界へ向かうがグレモリー領へ到着する直前に列車が緊急停止する。
24分
オカルト研究部一同は、冥界での滞在先・リアスの実家へ到着する。豪華なグレモリー城に気後れする一誠たちをよそに早速修行が始まる。アザゼルの指示のもと、それぞれが課題を与えられるのだが…。
24分
北欧神族が同盟に加わる調印式が執り行われようとするなか、北欧神ロキが乱入し異議を申し立てる。すると悪魔、神、堕天使が協力して、ロキを迎え撃つことになった。一方、一誠とリアスは様子のおかしい小猫を追う。
24分
リアスたちは北欧へ武器を取りに戻ったオーディンが戻るまでロキの足止めを志願。一方、ロキはフェンリルとその子供・ハティとスコル、五大龍王の一角ミドガルズオルムを模造したものまで引き連れていた。
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一誠とロキとの激しい戦いの末、ロキは断末魔と共にミョルニルから生じた波紋によって二次元的に封じられる。オカルト研究部一同は、合宿も終わり日本へ戻る。そんななか、一誠は夏休みの宿題に悪戦苦闘していた。
24分
2学期が始まろうとしていた頃、駒王学園へと転入してくるイリナ。すぐにオカルト研究部に入部し、一誠の家で下宿することになった。その日の夕方、一誠とアーシアはイリナの歓迎会のため商店街へ買い物に向かう。
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ディオドラとのレーティングゲームを控えるなか、一誠には久々に悪魔の仕事が入る。仕事を終えて帰宅すると、一誠はエッチな巫女服姿の朱乃、アーシア、ゼノヴィアから出迎えられた。その後、コスプレ大会が始まる。
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アーシアを助けるため神殿に急ぐ一誠たちは戦力を分散させて、先を目指す。一誠は、各神殿で待ち構えるディオドラの眷属たちの完璧な連携攻撃の前に苦戦。それでも、新必殺技で立ち向かい敵を撃破していく。
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突然現れた光の柱に包まれ、アーシアはその場から消失。すると上空からシャルバ・ベルゼブブが姿を現し、アーシアを次元の彼方へ消し去ったと言い放つ。リアスとゼノヴィアは激昂し、一誠は喪失感に襲われる。
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昏睡状態が続く一誠。アーシアのセイクリッド・ギアなら治療可能かもしれないとの話を聞き、アーシアはその可能性に懸ける。アーシアが一誠への想いをセイクリッド・ギアに乗せて集中すると、周囲が緑になり…。
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