A-1 Picturesが制作を手がけ、原作ゲームの世界観をそのままにアニメ化。「心の怪盗団」として暗躍する高校生たちの活躍を描いた壮大なピカレスクロマン。
高校2年生の春、雨宮蓮は東京の「秀尽学園」に転入する。ある出来事をきっかけに“ペルソナ”使いとして覚醒した蓮は、新たに出会った仲間たちとともに「心の怪盗団」を結成。悪しき欲望に塗れた大人たちの“歪んだ欲望”を盗んで改心させていく。
とある事件に巻き込まれてしまった高校生の雨宮蓮は、1年間の保護観察処分を受け、身元引受人である佐倉惣治郎のもとで生活を始めることに。ある日、転入先の秀尽学園へ向かう途中で異世界へと迷いこんでしまう。
24分新しい学校生活を始めた蓮。しかし前歴を持つ転入生への風当たりは厳しかった。鴨志田と確執があり、学内で孤立する同級生・坂本竜司と出会った蓮は、「イセカイナビ」アプリを起動させて異世界への侵入を試みる。
24分バレー部員たちは、鴨志田からの理不尽な暴力に怯え、虐げられていた。一方、蓮のクラスメートの高巻杏も、バレー部員でレギュラー候補である彼女の親友をネタに、執拗にアプローチしてくる鴨志田に悩んでいた。
24分蓮たちは、鴨志田を改心させるべく、「予告状」を学園内に貼りだした。新たな仲間、杏・モルガナと共に、実体化したオタカラを盗み出すため再びパレスへと侵入。そこに、シャドウ鴨志田本人が待ち構えていて…。
24分無事、改心を成功させた蓮たちは、これからも身勝手な大人たちを改心させることを決意した。そして、「心の怪盗団」を結成。そんななか、ネット上に「怪盗お願いチャンネル」という掲示板サイトが作成された。
24分蓮たちは著名な画家・斑目一流斎の若き門下生・喜多川祐介と出会う。祐介は、杏に「自身の絵のモデルになってほしい」と懇願し一同を困惑させた。週末、祐介の誘いで訪れた斑目の個展で、蓮はどこか違和感を覚える。
24分パレスの存在を確認し、祐介の本心を知った蓮たちは、次の標的を斑目に決定。蓮と竜司がパレスに潜入している間、杏は祐介の絵のモデルとしておとり役を引き受けることに。杏は、斑目邸の保管庫である物を発見する。
24分斑目の真意を知った祐介は、怪盗団へ加わることに。予告状を出し、斑目のオタカラを盗み出すためパレスへ侵入した蓮たちを待っていたのは、”赤子を抱く姿で描かれた「サユリ」”を携えたシャドウ斑目だった。
24分斑目を改心させたことにより、心の怪盗団の存在が少しずつ世間へ知られていった。そんななか、モルガナから真面目な学生生活を送るように言い渡され、それぞれのメンバーは束の間の学生らしい日常を過ごすのだが…。
24分蓮、竜司、杏は社会科見学のために訪れたテレビ局で、ゲスト出演する高校生名探偵・明智吾郎と遭遇。番組内で怪盗団について語る明智に不安を覚える一方、秀尽学園内でも蓮たちについて探りを入れる人物が現れた。
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