人気ボーカロイド楽曲とのコラボが有名な原作だが、本作ではアニメオリジナル楽曲にも注目！また、主人公たちが紡ぐ新たな音楽からも目と耳を離せない。
巨大学園都市群スライヴセントラル第7学区の私立天翔学園に転入してきた音之宮朔。様々な悩みを抱えていた彼だが、神楽蒼介、往田詩の2人との出会いを経て、音楽の楽しさを知ることができた。何気ない毎日が今までにない変化を見せ、朔の青春が輝き始める！
学園特区・スライブセントラル第七学区にある私立天翔学園。その歌唱部に所属する光司陽太たちは、コンテストで歌う楽曲を探しているうちにあるボカロ曲に行きつく。歌唱部の面々は歌唱の許可を取ろうとするが…。
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カレーショップ・ボルケーノで、蒼介はアルバイト中の朔に「朔をイメージした歌詞を往田詩が作り、自分が曲をつけるので歌ってほしい」と提案する。一方、店内にいた秋月甲斐は、朔にカレー勝負をしようと言いだす。
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考古学部のフィールドワークに参加したことで、朔は次第に交友関係を広げていく。葛野大路颯馬は歌唱部にスカウト、一方で蒼介も自分とチームを組んでメジャーデビューを目指さないかと朔に提案するが…。
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病院に入っていく朔を尾行した蒼介は、彼に余命いくばくもない姉がいることを知ってしまう。そんな絶望的な状況のなか、2人はわらにもすがる思いで“何でも治してくれる白い人の都市伝説”を追い始める。
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考古学部の部室に向かう丸目千熊は、友人の志戸穂から「とんでもないオンラインゲームを見つけた」という連絡を受ける。現実と見まごうような世界を自由に動き回れるこのゲームに、千熊は驚くが…。
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天翔学園の修学旅行は全学年自由に行って良いという珍しい形式。朔は生活費や望の入院費を考えて修学旅行を諦めようとしていたが、蒼介と詩は配信楽曲で一攫千金を狙えば万事解決だと主張し、新曲を仕上げる。
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考古学部の面々は、スライヴセントラル全体に関する古い資料があるという第九学区の郷土資料館へやってきた。その淡白な展示内容に疑問を抱いた引率の教師・臼杵鷲帆は、禁止区画の先にあった端末に触れてしまう。
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朔のアルバイト先で、蒼介と詩は音楽に対する考え方の違いで喧嘩になってしまう。板挟みになった朔は陽太に相談し、作詞と作曲の順を逆にすることで2人にそれぞれの正しさを証明させることを思いつく。
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猫たちが多く集まる天翔学園付近で虐待事件が発生する。歌唱部の部員たちは自警団を結成し、犯人捜しのニャンパトを開始する。ところが、猫を溺愛する五月女燎は怪しい人物に片っ端から詰め寄ってしまい…。
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朔は音楽ユニット“サクタスケ”として名を馳せ、万事がうまく進んでいるかに見えた。しかし、これまで世界を見守ってきた東本桂士のもとに“政府”から「第七学区の閉鎖および世界観改修を行う」という通知が届く。
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