強大な力を持つ兵器ヴァルヴレイヴをめぐり対立する巨大陣営。それに翻弄される主人公とそのクラスメイトたち…。多数のキャラが交錯する青春群像劇としての一面にも注目。
時縞ハルトは幼馴染の指南ショーコと平和な学園生活を送っていた。だが、学園は突如ドルシア軍の奇襲を受け生徒たちは戦火に巻き込まれてしまう。謎の兵器・ヴァルヴレイヴへ搭乗し敵を撃退したハルトだが対価として「人間をやめる」こととなってしまい…。
高校生・時縞ハルトは争いごとが嫌いなため、転校生のエルエルフに殴られても殴り返せない。しかしハルトの思いとは裏腹に、より大きな争いが彼を見舞う。巨大な軍事国家・ドルシア軍邦が奇襲をかけてきたのだ。
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エルエルフはハルトを殺すが、心臓を貫かれたはずのハルトはなぜか死んでいなかった。ハルトはエルエルフにかみついてエルエルフに乗り移ってしまい、一連の不思議な事象に驚きつつも行動を開始する。
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ドルシア軍をたった1機で撃退したことで、ハルトは一躍時の人となった。救助のため、モジュール77にやってきたARUSの特使・フィガロは、ハルトを賞賛しつつ、共に逃げることを提案するのだが…。
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突如として、「俺と契約しろ」とハルトに取引を持ちかけるエルエルフ。ドルシアに革命を起こすにはハルトが必要だったのだ。協力するのなら学園を救ってやるとエルエルフは告げるが、ハルトはそれを拒絶する。
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ダイソンスフィアから切り離され、宇宙を漂うモジュール77。独立をうたったハルトたちは子供だけの楽園を満喫していた。だが環境を制御するシステムに不具合が生じ、真夏日だったモジュール内に雪が降りだす。
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新たに4機のヴァルヴレイヴを見つけたハルトとサキ。喜び勇んでヴァルヴレイヴIVに乗り込んだサキは、ハルトの制止を振り切って搭乗者の契約を果たし、さらにハルトにかみついて身体を乗っ取ってしまう。
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モジュール77を利用したいエルエルフは、咲森学園の占拠に乗り出した。ハルトは抵抗すべくヴァルヴレイヴへと向かうが、それを察知していたエルエルフに銃を突きつけられ、動きを封じこまれてしまう。
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ドルシア軍の攻撃で命を落としたアイナを悼むハルトたちは、怒りと悲しみ、さらに助けられなかった後悔にさいなまれる。一方、ヴァルヴレイヴを狙うカインは、再びアードライをモジュールへと送り込んで攻撃に出る。
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エルエルフの指導を受け入れ、学生たちは戦闘訓練に励んでいた。ドルシア軍の追撃を振り切るため、モジュール77は中立地帯である月へ逃げ込もうとするが、またもドルシア艦隊に行く手を阻まれてしまう。
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月への到着が間近に迫り、ハルトたちは改めて学園の代表を決めることになった。独立した新生ジオールの代表ということで、全校生徒を巻き込んでの総理大臣選挙が開催され、サトミやサンダーたちが立候補する。
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